大量完善西夏官制。增加汉族各部尚书、侍郎、南北宣徽使及中书学士等官的官号，蕃族官员中增加了昂聂、昂星、谟个、阿泥、芭良、鼎利、春约、映吴、祝能、广乐、丁努等官号。[18]遣人向宋朝献本地的物产，自称宣徽南院使，宋朝下诏这不是西夏适合称呼的，不要李谅祚僭越称呼，让他遵守诏书的规定。
八月，李谅祚听闻河西西蕃唃厮啰与辽朝发生冲突，于是率军攻打唃厮啰。举兵驻扎在古渭州，谋划着吞并当地的熟户诸族。秦州知州张方平下发檄文，号召吏民严加守备，李谅祚的图谋没有实现，于是率军继续向西，与西蕃战于青唐，李谅祚大败。又害怕唃厮啰前来侵袭，于是在古渭州旁筑堡，派兵守卫。
拱化元年（1063年），李谅祚上书请求恢复宋夏边境的榷场，宋朝方面不许。既而李谅祚遣吴宗等人来恭贺宋英宗即位，宋朝对待他们非常不好，吴宗出言不逊觉得自己理亏，也不再说话了。宋朝方面下要李诏谅祚惩治他。这年秋天，西夏出兵秦凤、泾原，抢掠这里的居民，杀掠人畜以万计。宋朝遣文思副使王无忌去西夏责问李谅祚，李谅祚不接受。
拱化二年（1064年），夏使吴宗赴宋贺正月，与宋朝引伴使发生争执，宋使声称“当用一百万兵逐入贺兰巢穴”。听了夏使的回报，李谅祚认定宋朝侮辱西夏，决定以武力维护自尊。这年七月，毅宗率兵数万攻略宋朝秦凤、泾原诸州。其后二三年间，西夏的进攻持续不断。
但这些似乎只是警告宋朝必须尊重西夏，交战期间，西夏派赴宋朝的使节依旧不绝。李谅祚力图在三国关系间为西夏寻找一个支撑点；既不与宋朝闹翻，以免宋朝彻底断绝岁赐和贸易，让辽朝有机可乘；又必须向宋朝显示西夏的实力和尊严。拱化四年八月，李谅祚又率步骑围攻庆州大顺城（今甘肃华池东北），身披银甲，头戴毡帽，亲临阵前督战，宋军箭下如雨，他被流矢射穿铠甲，死里逃生。时隔一月，他就遣使向宋请求时服和岁赐。在宋朝颁诏谴责时，他不失时机的保证履行前朝合约，于是两国关系恢复正常。
拱化三年（1065年）正月，李谅祚又进攻宋庆州。宋朝遣文思副使王无忌持诏诘问，李谅祚不予理会，反遣贺正使荔茂先献表，归罪于宋朝边吏。同时招诱宋朝陕西熟户投向西夏。三月，遣右枢密党移赏粮出兵攻保安军，进围顺宁砦。八月，复扰泾原，十一月，又同宋军争夺德顺军威戎堡外之同家堡。
拱化四年（1066年），李谅祚派兵大举攻大顺城，分兵围攻柔远砦，火烧屈乞村，将段木岭用栅栏围住，宋朝击退西夏并遣使责问李谅祚。三月，李谅祚献上物产谢罪，宋朝赐给李谅祚绢五百匹、银五百两。[21]自李谅祚亲政，一面不停止对宋朝的武力进攻；一面也不放弃同宋朝的信使往来，仍照常于宋朝正旦及寿圣节时，派遣使臣赴宋朝称臣纳贡，其目的在得到宋朝的岁赐金帛和到宋朝京城进行贸易。谅祚在攻宋大顺城时中箭逃回不久，十月间又遣使向宋朝“请时服”，又请岁赐。
拱化五年（1067年），李谅祚诱杀保安军（今陕西志丹）的宋将。又企图征服河湟吐蕃，乘唃厮罗与辽失和，率兵直攻青唐城（今青海西宁）。先后收降了吐蕃首领禹臧花麻及木征等，巩固了西夏的南疆。他亲附辽朝，向辽进贡回鹘僧、金佛和《梵觉经》。
正当谅祚周旋于宋、辽、吐蕃部族之间，在内政外交上颇有作为时，拱化五年十二月，李谅祚去世，[22]时年二十一岁，谥号昭英皇帝，庙号毅宗，葬于安陵，死后由其子李秉常继位。
奲都五年（1061年），没藏讹庞父子阴谋要杀死李谅祚而夺取皇位。没藏讹庞的儿媳梁氏向李谅祚揭发了这阴谋。李谅祚在大将漫咩支持下捕杀了没藏讹庞父子而亲政，并娶梁氏为皇后，以皇后弟梁乙埋为相。
亲政伊始李谅祚就宣布不用蕃礼，改行汉礼；次年，向宋朝求取《九经》、《册府元龟》和朝贺仪制；两年以后，又恢复唐朝赐姓李氏。并请求服饰汉族衣冠。
亲政次年，李谅祚增设蕃汉官职，新增的汉官有各部尚书、侍郎、南北宣徽使和中书学士，蕃官则增昂聂、昂里等职。
亲政当年，李谅祚即把屈野河以西二十里耕地退还给宋朝，派出使臣与宋朝划定边界。
拱化元年（1063年），李谅祚请求宋朝恢复榷场贸易。宋夏之间，早在李德明时期，就在保安军（今陕西志丹）与镇戎军（今宁夏固原）设立榷场。因没藏讹宠专政时期不断侵扰宋境，宋方关闭榷场，这对西夏经济影响颇大，故而恢复互市最为迫切。
《辽史》：虽西北士马雄劲，元昊、谅祚智勇过人，能使党项、阻卜掣肘大国，盖亦襟山带河，有以助其势耳。
《西夏书事》：谅祚生未周龄，突遭大故：三将分治，势比连鸡；母族专权，形同卧虎；守贵难生肘腋；契丹兵入贺兰；家声贻墙茨之羞，国事等棼丝之乱。斯时李氏箕裘，岌岌乎殆哉
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